摘要
通过浸渍沉淀法分别制备Ni/Al2O3、Ni/CeO2和Ni/CeO2-Al2O3催化剂,并对其分别进行不同CO/CO2比例下COx共甲烷化性能评价。发现Ni/Al2O3催化剂催化CO转化为CH4的能力明显高于Ni/CeO2,而催化CO2甲烷化的性能则相反。采用Ni/CeO2-Al2O3催化剂,可以在提高CO转化率的同时而不降低CO2转化率。结合BET、XRD、TPR、TPD和原位红外等各种表征手段,发现CeO2掺杂虽然降低了催化剂的比表面积和金属Ni的分散度,但却可明显提高其吸附活化CO2的能力,这主要是由于具有较高含量氧空位的CeO2的掺杂可以提高载体表面碱性位,促使共甲烷过程中CO2吸附活化并形成单齿碳酸盐,通过快速加氢反应生成目标产物甲烷;而Ni/Al2O3受限于其对CO2的吸附容量和活化产物双齿碳酸盐的活性,在催化共甲烷化体系中只能获得较低的CO2转化率,但CO转化率不受影响。
- 出版日期2023
- 单位中南大学; 中国科学院过程工程研究所; 化学化工学院; 多相复杂系统国家重点实验室; 沈阳化工大学