低压下铁化合物对CO2催化氢化机理的理论研究

作者：程珊; 占海艺

来源：南昌工程学院学报, 2014, 33(03): 62-65.

• 二氧化碳
• 铁化合物
• 氢化
• 催化机理
• 密度泛函理论

通过使用密度泛函理论(DFT)的相关研究,对催化二氧化碳氢化Fe-PNP(2,6-二(二叔丁基磷甲基)-吡啶)配位的铁(II)化合物trans-[(tBu-PNP)Fe(H)2(CO)](1)的反应机理进行了理论研究.化合物1是目前报道的催化二氧化碳氢化生成甲酸盐的活性最高的廉价碱金属催化剂,并且与已知的贵金属催化剂有相似的活性.在提出的反应机理中,由于水的参与降低了反应能垒并能重新得到,而被认为是助催化剂参与反应,因此水在整个反应过程中非常重要.另外,水的参与这一过程中的活化能(18.86(kcal·mol-1))是整个循环体系中最高的,并且碱(OH-)在二氧化碳的催化还原循环体系中起非常重要的作用.

• 出版日期2014
• 单位九江职业大学信息工程学院; 南昌工程学院