Au/Pd(111)双金属表面催化噻吩加氢脱硫的反应机理

作者：张连阳; 施炜; 夏盛杰; 倪哲明

来源：Acta Physico - Chimica Sinica, 2014, (10): 1847-1854.

• 密度泛函理论
• 噻吩
• Au/Pd(111)双金属表面
• 吸附
• 加氢脱硫 Density functional theory
• Thiophene
• Au/Pd(111) bimetallic surface
• Adsorption
• Hydrodesulfurization

采用密度泛函理论(DFT)计算了Pd(111)表面含有N(N=1-4)个Au原子数目时的表面形成能,选取最优构型进一步研究了噻吩在Au/Pd(111)双金属表面的吸附模式及加氢脱硫反应过程.结果表明:当Pd(111)表面含有1个Au原子时,其形成能最低.在Au/Pd(111)双金属表面噻吩初始吸附于Pd-Hcp-30°位时,其构型最稳定.在各加氢脱硫过程中,反应总体均放出热量.对于直接脱硫机理,其所需活化能较低,但脱硫产物较难控制;对于间接脱硫机理,反应最有可能按照顺式加氢方式进行,C―S键断裂开环时所需活化能最高,是反应的限速步骤.此外,与单一Au(111)面及Pd(111)面相比,Au/P...

• 出版日期2014
• 单位浙江工业大学