U~(6+)化合物结构构形熵及其对热力学稳定性的影响——在核废料地质处置中的应用

作者：陈繁荣; R C Ewing

来源：中国科学D辑:地球科学 , 2002, (08): 644-652.

• 熵
• 热力学稳定性
• U~(6+)化合物
• 核废料地质处置
• 类质同象混合熵

在核废料地质处置库中,UO_2乏燃料将很快被氧化成U~(6+)化合物.由于大多数U~(6+)化合物都具有层状或链状结构,并且通常含有多个水分子团,在某些结晶学位置上可能出现不同元素的类质同象混合或空位,其中与水分子有关的氢键也可能无序排列,因而产生类质同象混合熵和结构无序熵.通过系统搜集铀酸盐、UO_2~(2+)的氢氧化物、磷酸盐、硅酸盐、碳酸盐和硫酸盐的晶体结构分析测定结果,发现至少31种U~(6+)化合物中有类质同象混合,根据对其理想混合熵的计算结果,混合熵对某些U~(6+)化合物的第三定律熵有较大贡献.此外,对U~(6+)化合物中H_2O的晶体化学性质进行了讨论,认为与间隙水分子有关的氢...

• 出版日期2002
• 单位University of Michigan, Ann Arbor; 中国科学院广州地球化学研究所