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摘要
采用柠檬酸络合法制备了NiO-CeO2-TiO2复合氧化物并将其用于甲烷部分氧化反应,考察了柠檬酸加入量、Ce/Ti原子比、焙烧温度和镍组分含量对催化剂活性的影响.结果表明,NiO-CeO2-TiO2对甲烷部分氧化反应具有很高的活性和稳定性.在原料气体积组成为20%CH4,10%O2和70%N2,GHSV=55 200 ml/(g.h),反应温度在650~850℃范围内,700℃焙烧的10%NiO-Ce0.50Ti0.50O2催化剂具有最高的CH4转化率和H2选择性,750℃下经50 h连续测试后,其活性和选择性仍保持在较高水平.催化剂的XRD和TPR表征结果说明NiO处于高分散状态;在NiO-TiO2催化剂中,NiO与TiO2发生固相反应并以NiTiO3形式存在,而NiTiO3比与载体发生相互作用的表面NiO难还原;加入CeO2可以形成Ce-Ti-O固溶体,对NiO和TiO2的固相反应有抑制作用,有利于提高催化剂的中低温反应活性,同时NiTiO3对甲烷部分氧化反应也具有催化活性.
