摘要

比较了浸渍法、浸渍沉淀法及溶胶凝胶法制备的Fe-K-Ce/Al2O3催化剂催化乙苯无水直接脱氢反应的性能;考察了金属前驱体类型及Ce添加量对浸渍法制备的Fe-K-Ce/Al2O3催化剂性能的影响,并采用XRD、XPS、SEM、N2物理吸附-脱附及H2-TPR对催化剂进行表征。结果表明,在催化剂质量0.1 g、反应温度565℃、N2体积流量10 mL/min、0.1 MPa的反应条件下,以Fe(NO3)3-Ce(SO4)2为前驱体,用浸渍法制备的质量分数为1%Ce的Fe-K-Ce/Al2O3负载型催化剂,在乙苯直接脱氢制苯乙烯反应中表现出高的催化剂稳定性,且对苯乙烯的选择性保持在100%。在高温制备催化剂的过程中,Ce与Fe形成钙钛矿结构CeFeO3化合物,铁酸盐的形成使得铁物种的还原温度大幅提高,因而催化剂的稳定性提高。XPS表征结果结合文献分析显示,钙钛矿结构的CeFeO3不仅调变了催化剂的酸碱位点,而且所含非晶格氧的量更高,从而有利于提高苯乙烯的选择性。