摘要

采用煅烧-浸渍法制备了钴改性天然黄铜矿(Co-NCP)高效催化剂,并采用Co-NCP活化过一硫酸盐(PMS)对N,N-二甲基甲酰胺(DMF)进行氧化降解。采用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)、能量-色散光谱(EDS)对Co-NCP反应前后的理化性质进行表征。结果表明煅烧后的天然黄铜矿的粗糙度变大,颗粒排布也更加紧密,可以提高浸渍法制备催化剂的性能。系统地研究了Co-NCP催化剂的投加量和PMS的投加量、初始pH值对反应体系的影响,确定了该反应的最优参数。结果表明,在中性条件下,Co-NCP投加量为4.0 g/L、PMS为4.0 g/L时,质量浓度为120 mg/L的DMF水溶液可以在40 min内达到91.61%的降解率。根据动力学方程对Co-NCP活化PMS降解DMF反应进行拟合,结果表明该反应符合准一级反应动力学。不同体系反应的动力学速率常数显示Co-NCP/PMS体系反应速率远大于其他反应体系,说明Co-NCP催化剂对PMS有高效的活化作用。通过自由基淬灭试验以及电子顺磁共振(EPR)分析结果表明体系中的活性物种有OH·、SO4-·和1O2,其中SO4-·、OH·是主要的活性物种,采用电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)分析得出反应过程中有少量的金属溶出,但溶出量不大。该研究确定了Co-NCP体系降解DMF的最佳反应条件并阐明了反应机理,对含DMF废水的处理具有一定的指导意义。

全文