摘要

目的 构建一种高灵敏的核酸电化学发光(electrochemiluminescence,ECL)适体传感器检测牛奶中的林可霉素(lincomycin, LIN)残留。方法 以壳聚糖为交联剂,在玻碳电极(glassy carbon electrode, GCE)表面固定羧基化石墨相氮化碳(carboxylated functionalized graphite-like carbon nitride,C-g-C3N4)和碳量子点(carbon quantum dots,CQDs),制得CQDs/C-g-C3N4/GCE。电极活化后,将LIN的适配体(Apt-DNA)和二茂铁标记的DNA (Fc-DNA)修饰至电极表面,构建新型的电化学发光适体传感界面。采用循环伏安和交流阻抗对传感器的构建过程及电化学性能进行考察,同时对传感器的电化学发光行为进行分析,并应用于牛奶中LIN的检测。结果 CQDs和C-g-C3N4之间能产生强烈的协同效应,复合材料不仅能提供大量的活性催化位点,而且能促进S2O82-还原成大量的SO4·-, CQDs/C-g-C3N4复合材料修饰电极的发光信号达13606 a.u.,分别是CQDs/GCE和C-g-C3N4/GCE发光信号的24.2和5.6倍。当LIN不存在时,由于二茂铁的猝灭作用,Fc-DNA/Apt-DNA/CQDs/C-g-C3N4/GCE产生较弱的发光信号;当适体传感器经LIN培育后,由于Apt-DNA与LIN的高特异性结合,导致部分Fc-DNA从电极表面脱落,发光信号恢复。在最佳条件下,电化学发光强度与LIN质量浓度对数在0.10 ng/mL~100.00μg/mL范围内呈现良好的线性关系,检出限为0.03 ng/mL (S/N=3)。传感器对LIN具有良好的特异性识别能力,应用于牛奶中LIN的检测,加标回收率为93.5%~104.0%,相对标准偏差为2.9%~4.1%。结论 制备的Fc-DNA/Apt-DNA/CQDs/C-g-C3N4/GCE适体传感界面可用于牛奶中LIN残留的高灵敏检测。

全文