Fe_2O_3(1-12)作用下CO化学链燃烧反应机理研究

作者：梁志永; 王建业; 覃吴; 董长青

来源：环境科学学报, 2017, (05): 1826-1834.

DOI：10.13671/j.hjkxxb.2016.0473

• 密度泛函理论
• 碳捕集
• 载氧体
• 电子结构特性 density functional theory
• carbon capture
• oxygen carrier
• electronic structure

在化学链燃烧(CLC)过程中,载氧体表面的原子结构和电子特性决定了其化学反应活性.本文以Fe_2O_3为载氧体,探讨了其自然条件下主要裸露的高米勒数指表面(1-1 2)的结构性质,研究发现表面不同配位数的氧和铁原子(包括O2f、O3f、O4f、Fe4f和Fe5f)的键参数、电子态密度及电荷布居等存在明显差异.为探究这种差异对Fe_2O_3反应活性的影响,对比分析了CO在表面5种氧和铁原子位生成CO_2的吸附-反应机理.CO在表面低配位O原子O2f和O3f首先形成物理吸附,然后被晶格氧氧化生成CO_2,反应需要克服能垒分别为3.657 e V和3.401 e V;然而,CO在O4f位吸附时,首先...

• 出版日期2017
• 单位华北电力大学