CeWOx催化剂协同脱除氮氧化物及氯代芳香化合物的反应机制研究

作者：于宇雷; 翁小乐^*; 吴忠标

来源：环境科学学报, 2022, 42(02): 351-365.

DOI：10.13671/j.hjkxxb.2021.0102

• 氮氧化物
• 氯苯
• CeWOx催化剂
• 协同脱除
• 竞争性吸附
• 多污染物耦合

多污染物协同控制是大气污染控制技术的发展方向.本文以氮氧化物(NOx)及氯苯(CB)为典型多污染物组分，考察了不同Ce/W比例Ce WOx催化剂协同脱除NOx及CB的催化性能及反应特征.其中，Ce8W1Ox催化剂表现出最佳的催化活性，在温度为350℃时，NOx、CB转化率均达到100%.NOx选择性催化还原(SCR)、CB催化氧化(CBCO)和协同脱除反应(SCR+CBCO)的对比实验发现，协同反应的NOx和CB转化均受到不同程度的抑制，尤以SCR对CBCO的抑制作用更为明显.TPSR及DRIFT表征证明NH3和CB之间的竞争性吸附是SCR和CBCO协同反应活性下降的主要原因.Ce WOx催化剂上CB解离生成的氯经氧空位活化形成Cl·，易导致亲电加氯反应从而促进多氯苯生成.SCR为CBCO提供了额外氢，源于NH3吸附于Lewis酸位点并被氧空位上活性氧物种攻击脱氢生成酰胺物种(NH2-/NH-)的反应过程，该氢源促使Cl·/Cl-以HCl形式从催化剂表面脱离.苯甲腈等含氮副产物的存在表明SCR及CBCO协同反应的中间产物发生了多污染物耦合.

• 出版日期2022
• 单位浙江大学