FeO催化N2与H2反应生成NH3的理论研究

作者：吴晶晶; 王永成^*; 康娟霞

来源：中国科学:化学 , 2019, 49(12): 1481-1490.

• 两态反应
• 密度泛函理论
• 自旋-轨道耦合
• 能量跨度
• 系间窜越

本文采用密度泛函理论(DFT)UB3LYP方法对Fe O在基态五重态及第一激发态三重态势能面上催化N2与H2反应生成NH3的两态反应机理进行了研究,运用非共价作用预测反应位点,并运用分子中的原子(AIM)、电子定域化函数(ELF)及前线分子轨道理论对部分最低能量路径及最低能量交叉点(MECP)的机理进行了分析.计算了MECP处的自旋轨道耦合值(Hsoc)及系间窜越几率(PISC),通过应用能量跨度模型(energetic span model)确定了反应决速态,并从理论层面计算得到了反应中Fe O的催化转化频率(TOF).

• 出版日期2019
• 单位化学化工学院; 西北师范大学