FeSAPO-34和CuFeSAPO-34分子筛的可控制备、表征及其低温NH_3-SCR活性

作者:肖远东; 贾学辉; 何丹; 黄碧纯; 杨颖欣; 张勇; 鲁美娟; 涂翔*; 喻成龙*
来源:环境科学学报, 2022, 42(06): 357-368.
DOI:10.13671/j.hjkxxb.2021.0557

摘要

采用一锅水热法制备了一系列不同铁前驱体的FeSAPO-34分子筛催化剂和元素掺杂的分子筛催化剂,考察了铁源和元素掺杂对分子筛催化剂的可控合成和低温催化还原NOx性能的影响,并采用ICP、XRD、FESEM、BET、H2-TPR、XPS、NH3-TPD、EPR及UV-Vis DRS等表征技术进行分析.活性结果表明,不同铁前驱体对所制备的FeSAPO-34分子筛催化剂的可控合成产生较大影响且对应分子筛催化剂的NH3-SCR活性也存在较大差别.3种分子筛催化剂的低温活性顺序为:Fe0.1SAPO-34-C>Fe0.1SAPO-34-S>Fe0.1SAPO-34-N. Cu掺杂的Cu0.01Fe0.1SAPO-34催化剂在200℃时NOx转化率即可达82%,这反映出Cu掺杂能大大提高分子筛催化剂的低温选择性催化还原(SCR)活性.表征结果表明,不同铁源导致所制备催化剂的晶相结构、Fe物种类型及表面酸量等均存在较大差异.Cu0.01Fe0.1SAPO-34分子筛催化剂中孤立的铜离子物种为低温SCR反应提供了重要的活性中心.Cu掺杂的分子筛催化剂存在孤立的铜离子物种、具有丰富的表面酸性位及优异的氧化还原性能是其优异的低温NH3-SCR性能的重要原因.由此推测,Cu0.01Fe0.1SAPO-34催化剂在固定源低温烟气脱硝领域具有广阔应用前景.

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