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摘要
氮氧化物(NOx)是主要的环境污染物之一,会造成酸雨、光化学烟雾和温室效应等环境问题.氨选择性催化还原(NH3-SCR)技术是目前控制NOx排放的最有效技术.其中, Fe2O3催化剂因其良好的抗硫性和低廉的成本而受到广泛关注,有望用作NOx消除催化剂,但是它的低温还原性差、脱硝效率低等缺点限制了其应用.近期研究表明,钐掺杂金属氧化物可以调节其表面酸碱性及氧化还原性,可有效提高氧化物催化剂的脱硝效率和抗水抗硫性能.因此,将铁、钐二者优势结合,为合成一种低温、高效、环境友好型脱硝催化剂提供了可能.本文通过柠檬酸辅助的溶胶凝胶法合成了一系列钐均匀掺杂入Fe2O3纳米颗粒的复合氧化物脱硝催化剂,采用X射线光电子能谱(XPS),氢气程序升温还原(H2-TPR),氨气程序升温脱附(NH3-TPD)以及原位漫反射红外光谱(insituDRIFTS)等方法研究了钐的掺杂对铁基催化剂脱硝效率和抗水抗硫性的影响,旨在揭示催化剂表面物理化学性质和催化活性之间的关系.通过活性测试发现,钐的掺杂可以使Fe0.94Sm0.06Ox催化剂在175-325℃时实现>95%的脱硝效率和>93%的N2选择性.动力学测试研究表明,当基于催化剂的比表面积计算时, Fe0.94Sm0.06Ox催化剂的脱硝效率是纯Fe2O3催化剂的11倍;基于质量计算时则为37倍.此外, 250℃时抗水抗硫测试结果显示, Fe0.94Sm0.06Ox催化剂可以在通入200×10-6SO2+5vol%H2O,空速为90000 h-1时脱硝效率保持83%达168小时,并且在切断H2O和SO2后,该催化剂的脱硝效率可以很快完全恢复.XPS和H2-TPR结果表明,钐的掺杂使Fe0.94Sm0.06Ox催化剂的表面产生了大量的表面吸附氧,从而促进了NO的氧化以及快速NH3-SCR反应的进行.NH3-TPD与原位DRIFTS结果表明,钐的掺杂增强了催化剂的表面酸性,有效地提高了NH3的吸附和活化能力,进而提高了催化剂的脱硝效率.另外,钐的掺杂还可以促使NH4HSO4在Fe0.94Sm0.06Ox催化剂表面较低温度下的分解,从而使催化剂具有很好的抗水抗硫性能.
