Fe-N-C氧还原电催化剂中FeN4位点微观环境的调节(英文)

作者：王青; 陆瑞虎; 杨予琪; 李玄泽; 陈广波; 尚露; 彭力山; Dongxiao Sun-Waterhouse; Bruce C.C.Cowie; 孟祥敏; 赵焱^*; 张铁锐^*; Geoffrey I.N.Waterhouse^*

来源：Science Bulletin, 2022, 67(12): 1264-1273.

Fe-N-C电催化剂,即FeN4单原子位点负载于氮掺杂的碳载体上,是一种优良的氧还原催化剂,有望取代贵金属铂催化剂,应用于金属空气电池和燃料电池.目前,提高Fe-N-C材料氧还原性能的策略包括:(1)提高铁单原子活性位点的数目;(2)调节铁单原子中心与含氧中间体的吸附能,从而提高本征活性.该工作报道了一种简单NaCl熔盐煅烧Fe掺杂金属有机配合物前驱体(Fe-ZIF)的方法,可有效提高煅烧产物Fe-N-C催化剂中FeN4单原子位点数量和本征活性.原位透射电子显微镜(TEM)实验结果表明：在高温煅烧过程中, NaCl蒸发后沉积附着在Fe-ZIF颗粒表面,加速Fe-ZIF中配体的分解和锌中心的挥发,从而使煅烧产物中碳载体呈多孔结构,并改变Fe单原子位点的配位环境. X射线吸收谱进一步表明,该Fe-N-C催化剂中Fe单原子位点的Fe-N键变长, Fe的氧化态降低,从而有利于氧还原反应中间体的脱附.因此,针对碱性氧还原反应过程,该催化剂表现出比商业化铂碳催化剂更优异的性能,并可作为锌空气电池阴极催化剂,用于手机充电.

• 出版日期2022
• 单位硅酸盐建筑材料国家重点实验室; 武汉理工大学