摘要

随着化学工业与现代农业的发展,卤代酚类化合物得到了越来越广泛的应用。它们通过直接或间接(如通过挥发、容器泄漏、污水排放、农药使用、产品焚化)的方式排向自然环境,严重威胁着环境的健康与安全。本文采用Al-Fe合金/O2体系氧化降解4-氯苯酚(4-CP),以空气中的氧气作为反应体系的活性氧来源。实验表明,Al-Fe合金/O2系统对4-CP的去除不存在直接还原脱氯、吸附和O2直接氧化机理。·OH为4-CP发生降解的活化氧物种。原电池反应(A1作阳极、Fe作阴极)的存在强化了电子的流动与转移,进而促进了活性氧化物的生成。4-CP发生氧化降解的过程为:合金在酸性介质中以金属离子的形式溶出并不断释放出电子,电子由Al-Fe合金转移给水中溶解氧,原位生成H2O2,并通过一定反应生成活性·OH,进而降解有机物。Al-Fe合金对4-CP的降解效果要优于单金属Al、单金属Fe以及二者的物理混合。通过因素影响实验,得出Al-Fe合金/O2系统最佳实验条件为:合金选用Al-Fel0(Fe含量10%)且无需预处理、合金粒径40-60目、合金添加量5g·L-1 4-CP溶液初始浓度50mg·L-1、初始pH值2.5、反应温度25±1℃,此条件下,4-CP在反应5 h达到了 94.6%的去除率。合金Al-Fel0的稳定性通过多次的重复使用得到了证实。简单动力学分析表明Al-Fe合金氧化降解4-CP较符合零级动力学规律。本文还计算出了包括4-CP溶液初始浓度、pH值、合金添加量、反应温度因素在内的Al-Fe合金降解4-CP废水的动力学模型。通过对反应产物的检测推测4-CP的降解存在4-氯邻苯二酚和氢醌两种降解途径。利用填料塔基本原理建立了 Al-Fe合金去除4-CP连续运行体系。在最佳实验条件下,体系能达到96%左右的稳定去除率,且连续运行一周仍能保持如此高的去除率,证明了合金性质的稳定和该实验装置的可行性。