CH4/N2在椰壳活性炭上吸附平衡和动力学扩散机制

作者:张进华; 王鹏; 李雪飞; 李兰廷; 车永芳; 曲思建; 梁大明; 许德平
来源:煤炭学报, 2020, S1: 427-435.
DOI:10.13225/j.cnki.jccs.2019.1824

摘要

为了明晰煤层气中CH4和N2在吸附剂上的平衡吸附、热力学和动力学扩散机制,以实验室制备椰壳活性炭为吸附剂,基于体积法测量了298~338 K,0~0.1 MPa下CH4/N2在制备活性炭上的吸附等温线,采用经典Langmuir和Sips模型拟合平衡吸附数据获得模型参数、热力学参数以及平均相对偏差。基于重量法分别测量了298 K,0~1.0 MPa下单组份和不同配比的CH4-N2二元组分的吸附等温线,评价了其分离性能和竞争吸附机制。采用电子天平测量了动态吸附速率曲线,利用W-M内扩散模型、Lagergren准一阶动力学模型和Makay二阶动力学模型对动态吸附数据拟合,从动力学的角度研究温度和压力对甲烷和氮气吸附的影响机制,探讨甲烷和氮气在活性炭吸附过程中的扩散控制步骤。研究结果表明:Langmuir和Sips模型对甲烷和氮气在活性炭上的平衡吸附结果均匹配性良好。相较而言,Sips模型考虑了活性炭表面非均一性,拟合效果更佳;通过计算吸附热发现CH4/N2在活性炭上的吸附为物理吸附过程且甲烷吸附热大于氮气。二元混合气体在活性炭表面存在竞争吸附,CH4吸附起主导作用;混合气吸附量介于甲烷和氮气纯组分吸附量之间,且与纯组分吸附量不呈简单比例加和关系;吸附剂分离比达4.21,分离性能较好。表观动力学模型拟合结果说明CH4和N2在活性炭表面的动力学吸附过程受外扩散主要控制,其次为表面吸附过程,内扩散不是主要控制步骤;温度降低和压力增加有利于内扩散,不利于外扩散过程,升高温度和压力对扩散和吸附控制作用有不同程度的影响。