摘要

锂氧(Li-O2)电池因具有超高的理论能量密度而受到人们的关注,但仍面临实际比容量较低、过电势较高和循环稳定性较差等挑战.以具有高比表面积、分级孔结构、丰富缺陷和高电导率等特征的3D分级结构碳纳米笼(hCNC,hierarchical carbon nanocages)为正极材料,构建出具有高放电容量(14080 mAh·g-1)和良好循环稳定性的Li-O2电池;当在电解质中添加可溶性乙酰丙酮亚铁(Fe(acac)2)氧化-还原介质后,其放电容量、倍率性能和良好循环稳定性显著提升,过电势明显下降,如完全放电容量可达23560 mAh·g-1 (XC-72的7.82倍),在0.5 A·g-1电流密度和800 mAh·g-1截止比容量下可稳定循环138圈(远高于未加Fe(acac)2的68圈和XC-72的13圈),在5.0 A·g-1高电流密度下仍可稳定循环63圈(远高于未加Fe(acac)2的21圈).优异的电化学性能可归因于:hCNC的特征结构能有效地促进电子传输和2Li++O2+2e-DLi2O2(s)的可逆转化,为放电产物Li2O2提供足够分散和容纳空间;可溶性氧化-还原介质Fe(acac)2能有效地催化Li2O2放电产物形成均匀分散的小尺寸颗粒堆积多孔形貌和随后的充电分解,进而降低过电势和提升电池的循环稳定性.本研究提供了通过设计新型碳基正极材料和添加高效可溶性氧化-还原介质提高锂氧电池性能的新思路.