摘要

重点研究了氢气 (H2 )对一氧化碳 (CO)催化偶联反应制草酸二乙酯的影响 ,分别考察了不同H2 浓度、不同温度和不同空时条件下加入H2 对CO偶联反应的影响 ,结果发现H2 的加入使反应过程中CO转化率、草酸二乙酯选择性和空时收率明显下降 ,且在实验条件范围内 ,通入H2 浓度越高、反应温度越高 ,催化剂活性下降越快 .研究得出 ,H2 气氛下CO偶联反应失活动力学方程为 :-da/dt=kdc0 6 5H2 .进一步分析失活动力学方程可知 ,加氢反应过程中 ,H2 和CO吸附在同一个活性中心上 ,H2 在活性中心上的吸附抑制了CO在催化剂上的吸附 ,从而使得CO催化偶联反应生成草酸二乙酯的速率下降 ,导致加氢后CO转化率、草酸二乙酯选择性和空时收率降低