摘要

基于水合物的固体天然气(solidified natural gas, SNG)技术为天然气储存提供了一种新型、高效途径,但水合物的高压生成环境限制了其分离与储存,进而制约了水合物的连续制备,而强化水合物的生长动力学,实现水合物高效生成、分离与储存是该技术应用的关键。提出了一种新型螺旋搅拌反应装置,实现了水合物生成、分离与储存一体化,并通过乳液聚合法制备了—SO3-@PSNS与—COO-@PSNS两种纳米促进剂,强化了后期水合物生长动力学,进而实现了水合物高效制备。研究表明,在较温和条件下(5 MPa,275.15 K,30 r/min),纳米促进剂与螺旋搅拌协同作用大幅强化了水合效率,在—SO3-@PSNS与—COO-@PSNS体系,水合物诱导时间分别为1.59和6.48 min,水合物储气量高达128.38 m3/m3,且与—COO-@PSNS相比,—SO3-@PSNS对水合效率的强化更突出。利用螺旋搅拌反应装置制备水合物仅需较低能耗,在—SO3-@PSNS和—COO-@PSNS体系中,生成和分离1 kg水合物所需能耗分别为3.69×10-2和6.81×10-2 kW·h,且—SO3-@PSNS体系比—COO-@PSNS体系节能45.81%。研究结果使得水合物高效、连续制备成为可能,为固体天然气技术在天然气储存领域的应用提供了理论指导。