半纤维素催化转化:催化剂设计及反应机理

作者:任俊莉; 林琦璇; 王孝辉
来源:中国化学会第三届菁青论坛, 中国辽宁大连, 2020-11-20.
DOI:10.26914/c.cnkihy.2020.066570

摘要

半纤维素资源的高效转化及利用是目前国际的研究热点和难点。半纤维素是木质纤维细胞壁主要组分,约占细胞壁总重20%~35%。半纤维素被认为是构成细胞壁抗降解屏障的主要因素之一,在生物合成中其在纤维素微纤维表面,与木质素化学交联构成坚硬的细胞互通连接网络,形成结构复杂、性质稳定的具有结构抗性大的细胞壁,严重阻碍组分的有效分离与转化,这也是生物质研究领域公认的难题。此外,半纤维素结构复杂、性质多样限制了其规模化的工业应用。因此探索适用于工业化的半纤维素分离及转化有效策略具有重大的经济、社会和生态效益。基于十多年从事半纤维素的基础研究,从解析木质纤维细胞壁复杂结构和半纤维素结构特性出发,我们创立了半纤维素高选择性分离和定向催化转化的新途径和新方法,设计和制备了适用于半纤维素催化的高选择性催化剂,建立基于选择性C-O键断调控的半纤维素原位分离机制和可控催化转化理论体系,通过碳标记等先进测试手段深入解析了半纤维素及木糖转化为糠醛、木酮糖的反应路径。此外,通过研究催化过程中积碳副产物的形成条件和反应路径,探索出有效抑制副产物的催化体系,利用催化剂和溶剂效应实现糠醛、木酮糖的高效制备,糠醛最高产率达98%,木酮糖最高产率达28%,利用分子动力学模拟软件从理论层面进一步揭示了溶剂对反应的影响机制。该研究将为半纤维素的工业化应用提供重要的理论依据。

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